Теоретическое исследование механизма образования метана на катализаторе Fe(CO)5 в процессе Фишера – Тропша

Abstract

Theoretical investigation of methane formation mechanism over Fe(CO)5 catalyst has been carried out within density functional theory. Two possible ways of process have been suggested and the calculations of geometrical and energetic properties of all intermediate species of both mechanisms have been done. It has been shown that mechanism b involved dehydration and hydrogenation process of structure 3 is more energetically efficient then mechanism a pass though decarbonylation of structure 3. Comparison of our results with computational data on Ru(CO)5 as catalyst in similar process has shown that Fe(CO)5 is a more efficient catalyst in the considered process. = Методом DFT проведено теоретическое исследование механизма образования метана, катализируемого Fe(CO)5, в процессе Фишера – Тропша. Предложено две возможные схемы образования метана и проведены расчеты геометрических и энергетических характеристик всех интермедиатов для обеих схем. Показано, что механизм b, включающий последовательность стадий дегидратации и гидрирования интермедиата 3, является энергетически более эффективным, чем механизм a, включающий стадию декарбонилирования структуры 3. Проведено сравнение результатов расчетов с данными литературы по исследованию механизма процесса Фишера – Тропша, катализируемого пентакарбонилом рутения. Показано, что использование карбонила железа является энергетически более эффективным.