Исследование процессов образования нанокластеров оксидов урана и алюминия на поверхности оксидированного алюминия сдвоенными лазерными импульсами

Abstract

Методами электронного и ИК поглощения исследованы процессы фотохимического образования нанокластеров комплексов четырех- и пятивалентного урана с органическими лигандами при светодиодном облучении (430-450 нм) растворов UO2(ClO4)5H2O в ацетоне. Установлена возможность осаждения комплексов четырех- и пятивалентного урана из продуктов фотоконденсации ацетона на пористую поверхность оксидированного алюминия. При осаждении продуктов фотоконденсации ацетона и урана с помощью перекиси водорода на пористую поверхность оксидированного алюминия образуются прочно связанные с подложкой нанокластеры урана переменной валентности практически не растворимые в воде и водно-органических смесях. При нагревании подложки с осажденным пероксидом урана при температуре 400-450С можно получить оксид урана типа β-UO3, а температурах 500-600С - различные формы U3O8. Методом атомно-эмиссионной многоканальной спектрометрии (лазерный атомно-эмиссионный многоканальный спектрометр LSS-1) исследован процесс формирования активированной поверхности при воздействии мощных сдвоенных лазерных импульсов на поверхность оксидированного алюминия. Показано, что управлять процессами плазмохимического образования оксидов урана можно, изменяя как плотность падающей энергии лазерного излучения, так и время задержки прихода второго сдвоенного лазерного импульса. При использовании режима сдвоенных импульсов на первичные процессы плазмообразования будут накладываться процессы нагрева и испарения аэрозолей, обусловленные действием второго импульса. Температура плазмы, доходящая до нескольких десятков тысяч градусов, определяет наличие в ней ионов, электронов, радикалов и нейтральных частиц, находящихся в возбужденном состоянии. Наличие таких частиц приводит к высоким скоростям взаимодействия частиц и быстрому протеканию реакций (10-5–10-8 с) в плазме и на поверхности твердого тела. Выбирая энергию импульсов и междуимпульсный интервал можно управлять процессами поступления урана как в плазму, так и на поверхности твердого тела. Обсуждены возможные причины, объясняющие получаемые результаты = Using the methods of IR and electron absorption, the processes of the photochemical formation of the nanoclusters of tetra- and pentavalent uranium with organic ligands on LED-illumination (430-450 nm) of UO2(ClO4)5H2O solutions in acetone have been studied. The possibility of deposition of tetra-and pentavalent uranium complexes from the acetone photocondensation products onto a porous surface of oxidized aluminum has been demonstrated. When the acetone and uranium photocondensation products are deposited onto the porous surface of oxidized aluminum with the help of hydrogen peroxide, the formed variable-valence uranium nanoclusters are strongly bonded with the substrate and practically insoluble in water and water-organic mixtures. On heating of the substrate with the deposited uranium peroxide, at temperatures of 400-450С one can obtain the β-UO3-type uranium oxide and at temperatures of 500-600С – different forms of U3O8. By multichannel atomic-emission spectrometry with the use of a LSS-1 spectrometer, the formation of the activated surface under the effect of high-power double laser pulses on the surface of oxidized aluminum has been studied experimentally. It has been shown that the plasmochemical formation of uranium oxides may be controlled by changes in the power density of incident laser radiation and in the delay time of the second laser pulse arrival. Owing to the use of double laser pulses, the initial processes of the plasma formation are superimposed by the heating and evaporation processes of aerosols due to the effect of the second pulse. At temperatures approximating several tens of thousands of degrees, the plasma contains ions, electrons, radicals, and neutral particles in the excited state. The presence of such particles results in high-speed interactions and fast reactions (10-5-10-8 s) in the plasma and at the surface of a solid. Proper selection of the pulse energy and of the interpulse time enables one to control the processes of uranium arrival into the plasma and at the solid surface. The results obtained have been analyzed and explained